Contrat doctoral (H/F): Spectroscopie ultrarapide de matériaux moléculaires pour la collecte d’énergie

Sujet de thèse :
Le transfert d'énergie d'excitation électronique (EEE) – ou exciton – entre des chromophores identiques et proches à l'échelle nanométrique est le mécanisme responsable du transport et de la diffusion des excitons aux échelles mésoscopiques et macroscopiques dans la matière condensée. L'efficacité de la conversion d'énergie photochimique ou photovoltaïque repose en grande partie sur le transport efficace des excitons vers le centre réactionnel ou vers une interface donneur-accepteur, respectivement. La caractérisation, la modélisation et l'amélioration des propriétés de transport des excitons dans les matériaux moléculaires restent des tâches essentielles pour améliorer les performances des matériaux moléculaires fonctionnels destinés aux applications photocatalytiques, photovoltaïques ou de biodétection.
Les complexes pigments-protéines naturels, collecteurs de lumière (LH), absorbent la lumière et transportent l’EEE vers le centre réactionnel photosynthétique, où la conversion en énergie chimique s'effectue avec une efficacité proche de l'unité. Aucun système artificiel n'a pu approcher cette performance à ce jour. Nous contribuons à un effort de recherche multidisciplinaire visant à développer des matériaux LH biomimétiques – c'est-à-dire capables de transporter l'EEE au sein de milliers de colorants – pour des applications à la conversion d'énergie lumineuse et à la biodétection. De nouvelles stratégies de synthèse sont explorées pour (i) développer des matériaux LH à partir de nanoparticules, de fils ou de films polymères, ou de matériaux à matrice ADN, et (ii) ajuster la nature, l'organisation et l'ordre structural des colorants, ainsi que la dimensionnalité du transport de l'EEE (2D versus 3D) afin de dépasser les longueurs de transport d'énergie actuelles dans les systèmes LH synthétiques.
Dans ce contexte, nous proposons un sujet de thèse de doctorat axé sur les études expérimentales et photophysiques de ces matériaux synthétiques obtenus grâce à des collaborations. Un ensemble de techniques de spectroscopie résolue en temps sera utilisé pour des mesures d'ensemble ainsi que pour des études sur des nano-objets individuels afin de comprendre la physique sous-jacente de la collecte de lumière. L'objectif sera de mesurer la longueur de diffusion de l'EEE via le suivi de la cinétique d'annihilation exciton-exciton, de la décroissance de l'anisotropie de fluorescence ultrarapide ou de la cinétique de transfert d'énergie vers les accepteurs d'EEE. Une interaction étroite avec des théoriciens (collaborations) nous permettra de rationaliser nos observations. L'ambition de nos travaux expérimentaux au sein de ce consortium multidisciplinaire est de répondre à une question fondamentale concernant les systèmes LH multichromophores synthétiques et naturels : quelles sont les conditions d'apparition de la « délocalisation » de l'EEE (c'est-à-dire de la cohérence quantique) dans les
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