Prédiction et Réactivité avec Exploration Dynamique et Innovation par la Chimie Théorique (PREDICT) (H/

Sujet de thèse :
Ce projet multidisciplinaire (chimie théorique et informatique) se concentre sur les interactions non-covalentes appelées ” trous sigma”. Elles se produisent lorsqu’un atome, comme un halogène ou un chalcogène, présente une région appauvrie en densité électronique, appelée ”trou sigma”. Cette région peut interagir avec des espèces riches en électrons, influençant ainsi la stabilisation des structures moléculaires et cristallines. Ces interactions sont cruciales en biochimie, en ingénierie des matériaux et en catalyse. Prédire la stabilité du complexe ainsi formé entre une espèce déficiente en électrons (dite ”électrophile”) et une autre riche en électrons (le ”nucléophile”) est donc un enjeu majeur dans l’optimisation de structures supramoléculaires. L’approche généralement employée repose sur l'étude des propriétés intrinsèques de chacun des réactifs. En effet, il a été montré expérimentalement (échelle de Mayr-Patz) que les vitesses de réaction peuvent s’exprimer en fonction de paramètres caractéristiques de chaque entité indépendante. En général, ceux-ci sont calculés sur les structures de plus basse énergie. Cependant, cela ne prend pas en compte la dynamique de chacun des partenaires, induite par la température, et qui ne peut nullement être négligée. Celle-ci peut être simulée à partir de calculs de chimie quantique, malheureusement très coûteux en termes de ressources computationnelles, limitant son application à des jeux réduits de petites molécules. Un mouvement relativement récent (2017) consiste à utiliser des méthodes de machine learning et plus précisément de Deep learning pour approximer efficacement le calcul de l’énergie afin d’en déduire (rapidement) la dynamique de la molécule. Cette thèse se propose d’adresser cette problématique et se situe donc à l’intersection entre la chimie théorique et le machine learning. Une approche classique de l’apprentissage profond à la chimie consiste à utiliser un graphe moléculaire où les sommets correspondent aux atomes et les arêtes aux liaisons (simple, double, triple, aromatiques) entre atomes. Les atomes sont généralement décrits par leur type sans utiliser de coordonnées. Ce type d’utilisation de l’apprentissage ne peut intrinsèquement pas prendre en compte l’évolution de la position des atomes et donc la dynamique de la molécule. L’utilisation de l’apprentissage profond pour le calcul dynamique de propriétés moléculaires doit également adresser un certain nombre de contraintes : Il se doit d’être équivariant aux rotations et invariant aux translations qui définissent les coordonnées des molécules. L’application d’une symétrie sur la molécule doit également produire un résultat équivariant. Enfin, l’ordre des sommets étant arbitraire, le réseau doit être équivariant à ce dernier. Notons également qu’un calcul de dynamique moléculaire s’effectue à l’aide des dérivées de l’énergie moléculaire. Un réseau calculant cette énerg
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