Thèse (H/F) : Conception de photoélectrodes nanostructurées pour la production d’hydrogène par électrol

Sujet de thèse :
Contexte
Le développement rapide des procédés photoélectrochimiques (PEC) est motivé par le besoin d'énergie propre (production de H₂, photoréduction de CO₂) et de dépollution.[1] Ces procédés reposent sur des semi-conducteurs qui convertissent les photons solaires en porteurs de charge pour entraîner des réactions d'oxydoréduction. Un matériau idéal doit absorber efficacement la lumière du soleil, séparer et transporter les porteurs de charge et catalyser les réactions tout en restant stable dans l'eau.[2] Cependant, aucun matériau ne répond à tous ces critères, ce qui fait des hétérostructures, telles que les semi-conducteurs combinés à des nanoparticules co-catalytiques, une alternative prometteuse. Malgré les progrès réalisés, il reste difficile d'obtenir à la fois une photoconversion élevée et une stabilité à long terme. Alors que certains semi-conducteurs offrent un rendement photovoltaïque élevé mais une faible stabilité, les oxydes métalliques sont plus stables mais souffrent d'une mauvaise absorption de la lumière visible et d'une faible mobilité des charges.[3] Des photoélectrodes efficaces sont cruciales pour l’utilisation de la photoélectrochimie à grande échelle, en particulier pour la production décentralisée d’hydrogène dans les régions ensoleillées.
L'oxyde de zinc (ZnO) a attiré l'attention en tant que photoanode pour l'oxydation de l'eau par photoélectrochimie en raison de sa grande mobilité électronique, de ses propriétés optiques, de son abondance et de sa faible toxicité.[4] Cependant, sa large bande interdite (3,2 eV) limite l'absorption à la lumière UV, et il subit une photocorrosion sous exposition aux UV, conduisant à une décomposition dans des conditions de pH extrêmes. Par conséquent, le ZnO n'est stable que dans une plage de pH étroite (7-9), ce qui limite son utilisation pratique dans les applications PEC.

Objectif
Cette thèse de doctorat a pour but de déveloper de nouvelles photoélectrodes combinant des nanobâtonets de ZnO et des nanoparticules en tant que co-catalyseur pour permettre une meilleure gestion des porteurs de charge photogénérés. Un défi fondamental dans ce domaine est d'élucider les mécanismes régissant le transport des charges photogénérées, en particulier à l'interface semi-conducteur/co-catalyseur/électrolyte. Une compréhension précise de la dynamique des porteurs de charge - mobilité, séparation et recombinaison - est essentielle pour optimiser les performances de la photoélectrode. Cependant, cela nécessite des nanostructures hiérarchiques bien définies, qui restent difficiles à obtenir et à contrôler, ce qui constitue un obstacle majeur à l'avancement de nos connaissances dans ce domaine.
En combinant notre expertise dans la conception de matériaux et l'accès à des techniques de pointe en spectroscopie à haute résolution, ce projet vise à mieux comprendre la mobilité et la recombinaison des porteurs de charge afin d'obtenir de
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