Doctorant (H/F) - Influence des produits de fission sur la stabilité des phases silicatées et oxydes au

Sujet de thèse :
Influence des produits de fission sur la stabilité des phases silicatées et oxydes au sein de coriums

Contexte scientifique
Lors d’un accident grave dans un réacteur nucléaire, la perte des systèmes de refroidissement peut entraîner un échauffement important du combustible UO₂ et des matériaux de structure environnants. À haute température, le combustible interagit avec la gaine en alliage de zirconium puis avec les structures métalliques de la cuve, conduisant à la formation d’un mélange complexe de phases solides et liquides appelé corium en cuve.
Dans un second temps, en cas de percement de la cuve, le corium peut entrer en interaction avec le radier en béton (SiO2, CaO, Al2O3, …). Cette interaction modifie profondément sa composition chimique par l’incorporation d’éléments tels que le silicium, le calcium et l’aluminium, conduisant à la formation du corium hors cuve. Parmi les phases susceptibles d’apparaître figure notamment le silicate mixte (U,Zr)SiO4, appelé tchernobylite, identifié dans les laves formées lors de l’accident de Tchernobyl.
La compréhension des phases susceptibles de se former dans ces conditions est essentielle pour améliorer la modélisation des accidents graves. Les codes de simulation utilisés dans le domaine nucléaire s’appuient en effet sur des calculs thermodynamiques alimentés par des bases de données décrivant les propriétés des matériaux présents dans les coriums. Malgré les progrès récents concernant la description thermodynamique des systèmes UO2–ZrO2–SiO2 et U-Zr-O, de nombreuses incertitudes subsistent quant au rôle joué par les produits de fission dans la stabilité des différentes phases.

Objectifs de la thèse
L’objectif principal de cette thèse est d’étudier l’influence des produits de fission sur la formation et la stabilité des phases présentes dans les coriums nucléaires. Le travail portera plus particulièrement sur la synthèse et la caractérisation de solutions solides de type :
• (Zr,U)SiO4 : PFs ;
• (U,Zr)O2 : PFs ;
où PF représente différents produits de fission (lanthanides, baryum, strontium et césium). Cette étude contribuera à combler le manque de données thermodynamiques concernant les systèmes UO2–SiO2–ZrO2–Ln2O3 (Ln = Ce, Nd, Gd, Yb) ; U–Zr–Ln–O ; UO2–SiO2–ZrO2–BaO(SrO) et U–Zr–Ba(Sr)–O. Les données produites alimenteront à terme les bases thermodynamiques utilisées dans les outils de simulation des accidents graves.

Programme de recherche
Le doctorant développera des protocoles de synthèse adaptés aux différents matériaux étudiés :
• Synthèses hydrothermales pour les phases silicatées ;
• Précipitation d’hydroxydes suivie de traitements thermiques pour les oxydes ;
• Optimisation des conditions de préparation et de purification des solutions solides obtenues.
Les matériaux synthétisés seront ensuite caractérisés à l’aide d’un large éventail de techniques physico-chimiques et structurales (MEB, MET, DRX, spectroscopies FTIR
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