Doctorat Photochimie et nanofabrication (H/F)

Sujet de thèse :
Capteurs supportés sur des nanopipettes pour suivi local de gradients chimiques autour de nanoparticules catalytiques

Contexte :
Le développement de catalyseurs redox efficaces, capables de conserver leur activité en fonctionnement continu, représente un défi clé pour la mise au point de systèmes stables de dissociation de l'eau. Cependant, la plupart des réactions impliquées dans ces systèmes, comme l'évolution de l'oxygène ou de l'hydrogène, modifient de manière drastique le pH local. Ce phénomène devient une source majeure de complexité pour comprendre le comportement à long terme des nanocatalyseurs et les mécanismes de désactivation associés. En effet, comme ces variations de pH dépendent de l'activité catalytique, leur ampleur devient très hétérogène, variable selon la taille, la forme et le nano-environnement de chaque nano-objet.
Il existe donc une forte demande pour le développement de méthodologies non invasives, capables de sonder les gradients chimiques à proximité immédiate de nano-objets individuels, et ce en conditions operando.
Dans le cadre de cette thèse, nous prévoyons de développer une série de nouveaux outils pour sonder les gradients chimiques autour de particules électrocatalytiques individuelles. Nous proposons d'utiliser des nanopipettes comme supports pour des sondes optiques moléculaires, en exploitant des mécanismes activés par la lumière pour localiser les sondes à l'apex des nanopipettes. Cette approche optique supportée présente plusieurs avantages par rapport aux méthodologies existantes :
(i) une réponse temporelle rapide,
(ii) une taille réduite, permettant de se rapprocher au plus près de la surface des nano-objets,
(iii) une inertie chimique, minimisant les perturbations du système catalytique.
Ce travail s'appuie sur plusieurs résultats préliminaires, notamment la modification contrôlée de surfaces avec une précision de l'ordre de l'attolitre, la démonstration de la modification de pipettes à l'échelle micrométrique, ainsi qu'une première démonstration de l'émission dépendante du pH.

Nous cherchons un candidat motivé·e, issu·e de formation en chimie physique ou nanofabrication. Des connaissances en programmation scientifique de base et un intérêt pour le développement d'instrumentation originale seraient un plus, mais ne sont pas obligatoires. Le·a candidat·e évoluera dans un environnement international et participera à des collaborations nationales émergentes (via des interactions avec le réseau PEPR LUMA) et européennes (Université de Technologie de Silésie à Gliwice).