(H/F) Origine du fractionnement isotopique saisonnier du fer du Rio Negro, Brésil : approches spectrosc

Sujet de thèse :
Notre capacité à prévoir le climat futur dépend notamment de nos connaissances du cycle des éléments et en particulier du carbone à la surface de la planète. Or les rapports du GIEC pointent des lacunes en la matière dans les zones humides intertropicales. Dans l'environnement, les particules transportées, et en particulier les colloïdes définis conventionnellement dans la gamme de tailles entre 1 µm et 1 nm sont maintenant largement reconnues comme des vecteurs importants dans le transport de divers éléments traces métalliques (ETM) et du carbone. Elles sont le plus souvent constituées de matière organique et d’oxydes et oxyhydroxydes de fer ou d’hydroxydes et oxyhydroxydes d’aluminium dans divers contextes tropicaux, boréaux ou tempérés. L'étude du rôle des colloïdes en tant que vecteurs est, outre le cas des pollutions par des ETM, pertinent pour révéler les espèces issues du couplage des cycles du fer et du carbone dans divers compartiments de l’environnement, depuis les sols jusqu’aux sédiments. Il est reconnu que le cycle du carbone a des incidences sur l’évolution du climat, or le fer pourrait impacter la stabilité de la matière organique et ainsi influencer la production de CO2 et donc l’évolution du climat en contribuant au stockage du carbone des sols ou des sédiments. Des études géochimiques de laboratoire ont permis de mettre en évidence des mécanismes élémentaires de l’association Fer – matière organique comme la complexation ou la formation de nano-oxyhydroxydes de fer par oxydation du Fe(II) dans la fraction colloïdale. Cependant, et malgré leur rôle au sein des eaux de surface, les colloïdes sont rarement caractérisés directement dans les échantillons naturels, principalement en raison de la difficulté à les concentrer et les séparer. Des études ont pu être menées sur particules isolées, qu’elles soient par exemple orientées vers des analyses en spectrométrie de masse en « temps de vol » permettant d’effectuer des corrélations élémentaires, ou obtenues par microscopie électronique donnant accès à des formes, tailles, structures et compositions. Toutefois ces approches demeurent très limitées en termes de statistique de particules observées. On peut alors aussi analyser les colloïdes avec des outils spectroscopiques intégrant de grandes populations de particules et donnant accès à la nature des phases solides et des espèces chimiques à l’échelle moléculaire actrices des processus biogéochimiques.
Nous avons ainsi pu montrer que les colloïdes sont particulièrement importants dans le cas d’eaux noires riches en matières organiques comme celles du Rio Negro (Brésil) qui draine un sous-bassin majeur du bassin amazonien et où les colloïdes contiennent une part importante du fer transporté. De plus dans cette rivière, des fluctuations saisonnières du fractionnement isotopique du fer dans les particules en suspension ont été mises en évidence. Quelques études récentes e
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