Post-doc offer H/F : Modeling bimetallic nanoparticles under oxidizing and reducing conditions

Missions :
Le projet NACRE s’intéresse à la synthèse et la caractérisation de nanoparticules bimétalliques sous environnements d’oxidation ou de réduction, en utilisant des méthodes physiques et des approches de microscopie sous condition operando, ainsi que des outils d’apprentissage automatique. Le soutien théorique et numérique des expériences est fourni par de la modélisation atomistique dédiée, qui vise à éclairer sur les structures préférentielles, en particulier l’ordre chimique, ou l’étendue de la séparation de phase et de la solution solide, en fonction de la taille, la forme, éventuellement la température ou des conditions hors équilibre (cinétique).
Activités :
Le travail sera focalisé sur des systèmes bimétalliques sélectionnés en fonction de leur intérêt expérimental, en l’occurence Pd-Pt, Ag-Au, et Au-Pd. Les potentiels à N corps existants (embedded-atom-models [1], second moment approximation [2]) seront utilisés pour décrire des nanoparticules isolées, et leurs extensions pour modéliser les hydrures [3] et les oxides [4] seront considérées pour couvrir ces alliages. Les paramètres de ces modèles étendus seront déterminés à partir de calculs de structure électronique basés sur la théorie de la fonctionnelle de la densité sur de plus petites particules. Les potentiels seront alors utilisés dans des simulations à plus grande échelle (Monte Carlo, dynamique moléculaire) pour des nanoparticules contenant des milliers d’atomes à température finie. Des analyses statistiques des résultats utiliseront des outils d’apprentissage statistique non supervisé, essentiellement pour agréger la diversité des structures produites, à fin de rationaliser les tendances morphologiques en fonction des conditions d’environnement.

Une partie annexe du projet visera à simplifier l’échantillonnage conformationnel des simulations en réduisant le système à un problème sur réseau discret. Il s’agit alors d’incorporer les contributions hors réseau à l’énergie de liaison (qui décrivent la plasticité et les vibrations) dans un modèle substituant le potentiel original à N corps en un modèle simplifié (type Ising) avec des corrections tenant compte de la connectivité des atomes. Un réseau de neurones sera adapté pour mimer ces corrections à N corps et fournir une expression alternative aux fréquences de vibrations impliquées dans l’énergie libre du système.



[1]X. W. Zhou, R. A. Johnson and H. N. G. Wadley, Phys. Rev. B: Condens. Matter Mater. Phys., 69, 144113 (2004)
[2]A. Rapallo, G. Rossi, R. Ferrando, A. Fortunelli, B. C. Curley, L. D. Lloyd, G. M. Tarbuck and R. L. Johnston, J. Chem. Phys. 122, 194308 (2005)
[3]Zhong W, Li Y S and Tománek D Phys. Rev. B 44 13053 (1991)
[4]F. H. Streitz and J. W. Mintmire, Electrostatic potentials for metal-oxide surfaces and interfaces, Phys. Rev. B 50, 11996 (1994).

Contexte de travail :

Le travail théorique impliquera des interactions régulières avec les équipes expé
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