Doctorant H/F

Sujet de thèse :
Dynamique ultra-rapide, porteurs chauds, excitons dans les pérovskites halogénées.
Les pérovskites halogénées métalliques (MHPs) ont émergé comme une classe disruptive de semi-conducteurs, combinant des performances optoélectroniques exceptionnelles avec des procédés de fabrication peu coûteux et facilement extensibles. Leur essor rapide les a placées au cœur des technologies de nouvelle génération, avec des applications allant des dispositifs photovoltaïques à
haut rendement aux sources lumineuses, en passant par la spintronique et la photonique quantique. Cette polyvalence découle deleurs propriétés physiques uniques, telles qu’un gap énergétique hautement ajustable, un fort couplage spin-orbite, de longues longueurs de diffusion des porteurs et une tolérance remarquable aux défauts.
Cependant, malgré leurs performances macroscopiques impressionnantes, la compréhension microscopique détaillée de la dynamique des porteurs dans les MHPs reste incomplète. En particulier, le rôle de la structure cristalline, de l’écrantage diélectrique et de la rupture locale de symétrie dans les processus de relaxation des porteurs, les mécanismes de recombinaison et les propriétés de spin faitencore l’objet de débats. Un enjeu central consiste à comprendre comment ces facteurs influencent non seulement le refroidissement et le piégeage des porteurs, mais aussi la structure fine des états excitoniques.
Suite à une excitation optique non résonante, des photons de haute énergie génèrent des porteurs « chauds » qui se thermalisent rapidement via des interactions porteur-porteur, avant de se relaxer vers les bords de bande par interaction porteur-phonon. Dans les MHPs, ce processus de refroidissement est souvent anormalement lent, phénomène attribué à un fort couplage électron-phonon et à l’apparition d’un goulot d’étranglement des phonons chauds. Toutefois, ces schémas d’excitation non résonante masquent intrinsèquement les propriétés fondamentales des états de bord de bande, celles-ci étant convoluées avec les multiples processus de relaxation qui suivent la photoexcitation.
À l’inverse, l’excitation résonante permet d’adresser directement les états excitoniques proches du bord de bande, offrant ainsi un moyen puissant et sélectif de sonder leur dynamique intrinsèque sans la complexité associée à la relaxation des porteurs chauds. Cette approche donne accès à des effets subtils tels que le dédoublement de la structure fine excitonique, les interactions dépendantes du
spin et les dynamiques cohérentes, fortement influencés par la symétrie cristalline, le couplage spin-orbite et les distorsions structurales.
Ce projet vise à dépasser l’étude classique de la dynamique des porteurs en combinant des schémas d’excitation résonante et non résonante afin de démêler la hiérarchie des processus de relaxation et d’accéder aux propriétés fondamentales des excitons dans les MHPs.
En reliant la dynamique ultrara
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